Je pense qu’il faut qu’ils se séparent
Seul le verbe de la subordonnée (soulignée) est au subjonctif, le fait exprimé par le verbe n’étant pas considéré comme réel. Le verbe falloir présente un procès qui lui, fait partie des certitudes se l’énonciateur

Avec un verbe dont la forme au subjonctif est plus perceptible : Je pense qu’il faut qu’ils viennent.

Quand vous avez un doute, changez de verbe et de sujet pour y voir plus clair.
Je suppose que vous ne diriez pas :
(Je pense que) je doive  me séparer de lui
mais plutôt
(Je pense que) je dois me séparer de lui.
En revanche, à la forme négative, le subjonctif s’imposera :
Je ne pense pas qu’il faille qu’ils se séparent.
 

Pas de subjonctif après « je pense que ». Je pense qu’il pleut (et non qu’il pleuve). Je pense qu’il fait beau (et non qu’il fasse beau).