C’est la chose dont ils sont le plus fiers.
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D’après la BDL :

1 Lorsque le plus, le mieux ou le moins détermine un verbe ou un adverbe, l’article est invariable.
Exemples :
– Les responsables ont agi le plus rapidement possible.
– Il s’agit des langues le plus rarement enseignées.
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2 Lorsque le plus, le mieux ou le moins détermine un adjectif ou un participe et que l’on compare différents états, différents degrés d’un même objet ou d’un même être (à divers moments, par exemple), l’article est invariable.
Exemples :
– Je me suis retrouvée assise là où la pente est le plus escarpée.
– C’est dans ces circonstances-là qu’elles sont le plus précieuses.
– Voici les réalisations dont je suis le plus fière.
—> C’est le cas dans votre phrase

3 Quand le plus, le mieux ou le moins détermine un adjectif ou un participe employé adjectivement et que l’on compare différents êtres ou objets entre eux, l’article le s’accorde en genre et en nombre avec le nom auquel il se rapporte. C’est notamment le cas lorsqu’on peut ajouter de tous ou de toutes après l’adjectif ou le participe.
Exemples :
– Je suis contente d’avoir pris mes vacances en juillet et d’avoir profité des journées les plus ensoleillées (de toutes les journées )de l’été.
– De tous les participants et participantes, c’est cette chanteuse qui était la mieux préparée (de toutes).

Infiniment merci, Tara. Vos explications sont toujours très détaillées et appuyées !